Léon Delune werd geboren in een kroostrijk Brabants gezin dat zich in Brussel kwam vestigen. Zijn vader Hubert is aannemer. In 1885 treedt Léon toe tot de Koninklijke Academie voor Schone Kunsten van Brussel. Hij volgt ook beeldhouwlessen aan de École des Arts Décoratifs. In een nog eclectische stijl tekent hij de plannen van de gezinswoning die zijn vader in 1890-1891 zal bouwen in de Guldensporenlaan 3. Ook zijn broers Ernest, Edmond en Aimable worden architect. Léon werkt als landmeter en architect voor het ministerie van Landbouw voordat hij zelf leraar wordt.